Перед окончанием учебы в 2008 году он получил главную роль Альберта в спектакле Королевского национального театра «Боевой конь». Постановка была перенесена в лондонский Вест-Энд на сцену New London Theatre, где Кит был занят в этой роли до 2009 года, после чего появился в спектакле «Posh» по пьесе Лоры Уэйд в лондонском театре Royal Court Theatre. Харрингтон совершил долгожданное возвращение на Вест-Энд в возрождении классической пьесы Сэма Шепарда «Настоящий Запад».
Среди его последних телевизионных проектов - «Современная любовь» от Amazon и «Преступник: Великобритания» от Netflix. Харингтон сыграл роль Джона Сноу в получившем признание критиков и завоевавшем премию «Эмми»® драматическом сериале HBO «Игра престолов». В 2016 году он заслужил свою первую номинацию на «Эмми»® - за лучшую мужскую роль второго плана в драматическом сериале, а год спустя и вторую - за лучшую главную роль в драматическом сериале. В 2020 году Харингтон получил номинацию на премию «Золотой глобус» за лучшую мужскую роль в драматическом сериале.
В 2018 году Харингтон занял кресло исполнительного продюсера мини-сериала под названием «Порох». Харингтон сыграл своего реального предка по материнской линии, католического бунтаря Роберта Кейтсби, который был участником Порохового заговора 1605 года - неудавшейся попытки католических боевиков взорвать Палату лордов в Лондоне. В сериале также снимались Питер Муллан, Марк Гэтисс и Лив Тайлер.
Среди недавних кинопроектов Кита - спортивная комедия HBO «7 дней в аду», драма Sony Pictures Classics «Воспоминания о будущем» и экранизация популярного британского шпионского сериала «Призраки: Лучшая участь». Он также озвучил мультфильм «Как приручить дракона 2», который в 2014 году получил премию «Золотой глобус» за лучший анимационный полнометражный фильм, а также был номинирован на премию «Оскар»®.