Смит снимался в целой веренице разнообразных и волнующих проектов. Недавно мы видили его в картине Даниэля Эспиносы «Морбиус», новейшем дополнении ко Вселенной Marvel от Sony, в котором известный биохимик, стремясь излечиться от редкого заболевания крови, случайно превращает себя в вампира.

Еще один фильм Смита — «Прощённый» Джона Майкла МакДоны, где его партнерами по съемкам стали Рэйф Файнс и Джессика Честейн. Действие фильма, снятого по одноименному психологическому триллеру Лоуренса Осборна 2012 года, разворачивается в марокканских горах Высокого Атласа. В нем подробно рассматриваются последствия случайной аварии для жизни как местных жителей, так и западных посетителей домашней вечеринки на большой вилле.

Смит также сыграл основного персонажа приквела «Игры престолов», «Дома драконов» — принца Деймона Таргариена. В сериале рассказывается история Дома Таргариенов, происходящая за 300 лет до событий «Игры престолов». Мигель Сапочник возглавил команду HBO Max в качестве режиссера.

В конце 2019 года Смит вернулся на театральные подмостки для участия в адаптации романтической истории Дункана Макмиллана «Легкие», поставленной под руководством Мэттью Уорчуса из «Олд Вик». Сюжет пьесы описывает жизнь неидеальной супружеской пары, которая преодолевает неопределенность жизни, а также их моральные обязательства как представителей человеческого рода. Пьеса, в которой актер играл совместно с Клэр Фой, прошла с 14 октября по 9 ноября. Смит также появлялся на большом экране совместно с Кирой Найтли в документальной драме «Опасные секреты» от Марка Гордона и eOne. В этой картине, основанной на книге «Шпион, который пытался остановить войну», рассказывается история Кэтрин Ган — сотрудницы Центра правительственной связи Великобритании, передавшей секретные сведения о слежке за членами Совета безопасности ООН в прессу с целью раскрыть незаконность оснований для американо-британского вторжения в Ирак 2003 года. Режиссером фильма стал оскароносный Гэвин Худ («Цоци»).

В очередной раз демонстрируя широту актерского диапазона, Смит снялся в роли Чарльза Мэнсона в независимой криминальной драме «Так сказал Чарли». В центре картины Мэри Хэррон («Американский психопат») — три молодых женщины из банды Мэнсона, которых приговорили к смертной казни за совершение убийств по его приказу в 1969 году. Вслед за тем Смит снялся в фильме ужасов Реми Уикса «Его дом», сыграв владельца дома с призраками.

Летом 2018 года Смит пополнил актерский состав фантастического боевика «Нулевой пациент» Штефана Руцовицки наряду с Натали Дормер, Клайвом Стэнденом и Стэнли Туччи. Сюжет фильма описывает последствия беспрецедентной пандемии, в результате которого большая часть человечества превратилась в агрессивную расу «зараженных». Также Смит исполнил главную роль в байопике «Мэпплторп», а его партнершей по фильму стала Заша Мэмет («Девочки»). В картине описывается жизнь скандально известного фотографа Роберта Мэпплторпа, начиная со взлета его карьеры в 1970-х и заканчивая скоропостижной смертью в 1989 году.

В первых двух сезонах чрезвычайно популярного сериала о британской королевской семье под названием «Корона» Смит сыграл роль принца Филиппа. Вместе с ним в сериале снимались Клер Фой в роли королевы Елизаветы II и Ванесса Кирби в роли принцессы Маргарет.

 Перед этим Смит вернулся в театр Ройал-Корт, который покинул в 2007 году после исполнения роли в пьесе Полли Стэнэм «Это лицо». На сей раз он сыграл главную роль в постановке Энтони Нилсона "Unreachable".

В феврале 2016 года Смит выступил в образе мистера Коллинза в комедийном хорроре «Гордость и предубеждение и зомби» Бёрра Стирса. Партнерами Мэтта по съемкам стали Лили Джеймс, Лина Хиди и Дуглас Бут.

Ранее, в 2015 году, он участвовал в съемках картины «Как поймать монстра», режиссерском дебюте Райана Гослинга. Фильм получил путевку в Канны, где номинировался на категорию «Особый взгляд». Партнерами Смита по съемкам стали Кристина Хендрикс, Ева Мендес, Сирша Ронан и Бен Мендельсон. В этой истории рассказывается о матери-одиночке, втянутой в темную историю, в то время как ее сын-подросток открывает дорогу в тайный подводный мир.

В конце 2013 – начале 2014 года Смит участвовал в театральной постановке: высокооцененной музыкальной экранизации «Американского психопата» Брета Истона Эллиса. Мюзикл поставил художественный руководитель театра «Алмейда» Руперт Гулд. Смит сыграл в нем главную роль Патрика Бэйтмана — персонажа, которого называют одним из канонических антигероев 20-го столетия.

Театральный дебют Смита состоялся в театре «Ройал-Корт», где актер сыграл в пьесе «Новые убийства» под руководством Уилсона Майлэма, который также ставил со Смитом и его партнером по съемкам Кристианом Слейтером спектакль «Среди акул» в театре «Водевиль». Прочие театральные выступления Смита включают в себя «На берегу необъятного мира» и «Любители истории» (Королевский национальный театр), а также высоко оцененную пьесу «Это лицо», дебют драматурга Полли Стэнэм, который прошел в театре «Ройал-Корт», а после был перенесен на подмостки Вест-Энда.

В 2011 году Смит сыграл главного героя, Кристофера Ишервуда, в телефильме производства BBC «Кристофер и ему подобные». Эта роль была встречена с одобрением, а выступление Мэтта критики охарактеризовали как «привлекательное и сомнительное». В 2010 году Мэтт снялся в ведущей роли Томаса в фильме Бенедека Флигауфа «Чрево», где его партнершей стала Ева Грин.

Совместно с Джимом Бродбентом и Тимоти Споллом Смит сыграл в драматическом телесериале BBC «Улица», получившем положительные отзывы критиков. Актер также снялся в сериале BBC2 «Дикая вечеринка», а после этого исполнил роль спортсмена Берта Бушнелла в драме BBC «Берт и Дикки» — вдохновляющей истории, основанной на реальных событиях, выход которой был приурочен к открытию Олимпиады в Лондоне 2012 года. Картина дважды номинировалась на премию «Золотая нимфа», в том числе в категории «За лучший телевизионный фильм».

Помимо актерской деятельности, Мэтт Смит пробовал себя в роли режиссера: он поставил короткометражный фильм «Каржез» в рамках сериала «Плейхаус» для Sky Arts, сценарий которого написал Саймон Стивенс. В этом фильме 2013 года недовольных подростков из южной части Лондона сыграли Крэйг Робертс, Джо Коул и Авигейл Тлалим.